Das Pestalozzianum sammelte seit seiner Gründung Material zur Veranschaulichung des Unterrichtswesens. Das Archiv dokumentiert ein internationales Netzwerk von Gelehrten um Johann Heinrich Pestalozzi und seine Weggefährten und Schüler, in dem soziale, pädagogische und politische Fragen diskutiert wurden. Darüber hinaus enthält es einzigartige Quellen zur Gründung und Weiterentwicklung der modernen (Zürcher) Volksschule und gewährt anhand von Schülerheften, Unterrichtsmaterialien, Protokollen und anderen Dokumenten einzigartige Einblicke in die pädagogische Praxis des 19. und 20. Jahrhunderts.

Es werden laufend neue Archivalien erworben, so dass die Sammlung ständig wächst. Diese wird durch die folgenden Massnahmen bewahrt, erschlossen und zugänglich gemacht:

• Restaurierung
• Konservierung (bspw. Umlagerung)
• Digitalisierung ausgewählter Konvolute
• Formale und inhaltliche Erschliessung
• Sicherung in einem digitalen Langzeitarchiv sowie Zugänglichkeit durch eine Archivdatenbank