Die Bibliothek der Sammlungen des Pestalozzianums umfasst eminent wichtige bildungsgeschichtliche Bestände. Dazu gehören die Pestalozziana, die Leben und Werk Pestalozzis dokumentiert, eine Lehrmittelsammlung, graue Literatur (Flugblätter, Broschüren etc.), umfangreiche historische Zeitschriftenbestände, bildungspolitische Dokumente und pädagogische Literatur der letzten rund 250 Jahre. Seit seiner Gründung hat das Pestalozzianum Material zur Veranschaulichung des Unterrichts erworben, Lehrer:innen über neue Unterrichtsmethoden informiert und ihnen das entsprechende Material zur Ausleihe zur Verfügung gestellt. Durch den Erwerb von Neuerscheinungen, zum Beispiel im Bereich der Lehrmittel, wuchs die Bibliothek stetig.

Heute ist die Bibliothek vollständig erschlossen und über swisscovery zugänglich. Im Rahmen dieses Projekts wurden zentrale Konvolute konserviert und durch folgende Massnahmen digital zugänglich gemacht:

• Restaurierung
• Konservierung (bspw. Umlagerung)
• Digitalisierung ausgewählter Konvolute
• Zugänglichkeit über verschiedene Portale, wie E-Rara und E-Periodica